Hij werd geboren uit Gentse ouders van zeer bescheiden stand. Hendrik ging voor naar de Rooms-katholieke kostschool te Elten, waar hij onderwijs kreeg in schrijven, Nederlands, rekenen, Duits en Frans. Daarna bracht hij een groot deel van zijn jeugd door in Amsterdam in de Niezel op het kantoor bij een oom, die in verfstoffen deed en die met deze neef "altijd op rijm sprak" en waar hij ook naar een Franse school ging. Zijn vader had in Rotterdam een verfhandel met penseelmakerij. Als veertienjarige moest hij terug naar Rotterdam om zijn vader in de zaak te helpen die Tollens later zou uitbouwen tot een bloeiend bedrijf, de Verf- en Vernisfabrieken Tollens & Co., hoewel daar aanvankelijk niet zijn prioriteit lag. Hendrik Tollens leidde het bedrijf tot 1846. Na zijn werk wijdde hij zich ’s avonds aan het schrijven.

In zijn jeugd was Tollens al liefhebber van de schouwburg, werkte voor het toneel en was bevriend met tal van toneelspelers. Hierdoor schreef hij, veelal in poëzie, maar ook in proza blijspelen, (vertaalde) toneelstukken en treurspelen. Hij bestudeerde de Nederlandse schrijvers Vondel, Hooft en Antonides, gevolgd door de buitenlandse schrijvers Goethe, Schiller, Johnson, Shakespeare, Milton en Pope. Hij werd dichter voor de patriotten, secretaris in een van hun clubs en werkte voor het toneel, waartoe familieleden, die met muziek, zang en schouwburg in betrekking stonden, aanleiding gaven. Hij huwde op 27 juli 1800 met de dochter van toneelspeler Simon Rivier, Gerbranda Cath. Rivier te Oost-Souburg (tegen de wil van zijn vader in), waar de clandestiene bruidegom en bruid zich als Amsterdamse jongelui voordeden.


Wien Neêrlands bloed
Van die tijd is de dichter altijd een werkzaam koopman in verfstoffen geweest; een paar keer per jaar bereisde hij zijn klanten, tot in Zeeland, klom tot groot aanzien in de letterkundige wereld, ontving welverdiende hoge onderscheidingen en was, vooral sedert 1830, Nederlands volksdichter. Hij trad in 1827 uit de Rooms-Katholieke Kerk uit onvrede over het toenemende ultramontanisme. Door toedoen van Abraham des Amorie van der Hoeven voegde hij zich daaropvolgend bij de Remonstrantse Broederschap. In 1846 ging hij persoonlijk uit zijn zaak, vestigde zich op Ottoburch (tegenwoordig het Tollenshuis genoemd en behuizing van het Museum Rijswijk) te Rijswijk, bracht zijn rusttijd in ijverige letteroefeningen door en overleed er, met de pen in de hand, op 21 oktober 1856. Men wijdde hem een standbeeld te Rotterdam en een monument op zijn graf te Rijswijk. De Tollensprijs is een letterkundige prijs die naar Hendrik Tollens is genoemd. Ter gelegenheid van de 150e verjaardag van het beeld in Rotterdam werd deze prijs uitgereikt in de Rotterdamse bibliotheek, waar ook een tentoonstelling en een symposium aan Tollens waren gewijd. Op 6 maart 2011 werd in Rijswijk een nieuw monument op zijn graf geplaatst.